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Crizóstomo, F., (2017). Análise reaxométrica para compostos de coordenação contendo íons paramagnéticos em solução [Tesis doctoral, Universidade de São Paulo]. https://renati.sunedu.gob.pe/handle/sunedu/3663331
Crizóstomo, F., Análise reaxométrica para compostos de coordenação contendo íons paramagnéticos em solução [Tesis doctoral]. BR: Universidade de São Paulo; 2017. https://renati.sunedu.gob.pe/handle/sunedu/3663331
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title = "Análise reaxométrica para compostos de coordenação contendo íons paramagnéticos em solução",
author = "Crizóstomo Kock, Flávio Vinícius",
publisher = "Universidade de São Paulo",
year = "2017"
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En este trabajo se analizaron compuestos de coordinación que contienen iones paramagnéticos en solución mediante resonancia magnética nuclear de baja resolución (BR-NMR) y alta resolución (AR-NMR). Se ha demostrado que se trata de herramientas importantes para el estudio de estas especies en ambientes acuosos, con el objetivo de aplicaciones tanto en química analítica como en química inorgánica y bioinorgánica. Los estudios iniciales se llevaron a cabo con el ligando EDTA (Y⁴⁻), un agente quelante clásico, y sus complejos con los iones Cu²⁺, Fe³⁺ y Mn²⁺. Los resultados demostraron que la RMN-BR (20 MHz para ¹H) se convierte en una alternativa eficiente a la espectrofotometría. principalmente para el estudio de complejos que no absorben la radiación visible, como el quelato [Mn-Y]²⁻. La relaxometría BR-NMR también se utilizó para estudiar soluciones de quitosano (Chi) y sus complejos con los mismos iones paramagnéticos discutidos previamente para EDTA. Los resultados demostraron la eficiencia de la relaxometría tanto para estudios de agregación de polímeros en función del pH como para estudios de complejación. Los complejos de sorbitol con iones Cu²⁺ también se abordaron mediante relaxometría y RMN-AR (600 MHz para ¹H). En este caso, los resultados mostraron una alta complementariedad, permitiéndonos inferir tanto sobre el intercambio de ligandos en solución como sobre el pH óptimo para la complejación, así como la aparición de especies macromoleculares con bajos coeficientes de autodifusión (D ≈ 1,58 x10⁻¹⁰ mm².s⁻¹) en medio alcalino. (pH ≈ 12). Además, se evaluaron nuevos complejos de Gd³⁺ con relevancia biológica (agentes de contraste), derivados del ligando AAZTA (6-amino-6-metilperhidro-1,4-diazepina). Los resultados demostraron que las relaxividades paramagnéticas (r₁ₚ) fueron 7,44 mM⁻¹.s⁻¹ y 9,41 mM⁻¹.s⁻¹ para los derivados funcionalizados lateralmente con ácidos propanoico y pentanoico, respectivamente, en comparación con el ligando precursor, 7,10 mM⁻¹.s⁻¹ . Estudios relaxométricos in vitro demostraron que estos nuevos derivados son menos susceptibles a la transmetalación con iones endógenos (Zn²⁺ y Ca²⁺), en comparación con AAZTA, lo que permite diseñar su uso como agentes de contraste en tomografía por resonancia magnética (MRI). Se llevaron a cabo aplicaciones relaxométricas in vivo utilizando el derivado que contiene ácido pentanoico conjugado con el péptido FibPep, capaz de unirse a la proteína fibrina (presente en las células tumorales). Los resultados demostraron una alta capacidad de este complejo para la identificación temprana e inequívoca del cáncer de próstata (línea celular tumoral PC-3) en ratones.
Fichero | Descripción | Tamaño | Formato | |
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