Emissão laser em meios altamente espalhadores com ganho: estudos experimentais usando rodaminas em soluções etanóicas e aquosas

Abstract

Láseres aleatorios (LAs) son dispositivos que divergen de un láser común porque emiten luz láser sin la necesidad de una cavidad macroscópica. Sus principales elementos son: una fuente de excitación, un medio amplificador y un medio dispersor compuesto de nanodispersores. Realizamos la caracterización espectroscópica de varios LAs manufacturados por dilución, en agua o etanol, de rodaminas (medio amplificador) en varias concentraciones y nanopartículas (NPs) de TiO2 (medio dispersor) en concentraciones de entre 109 to 1011 partículas/cm3. Estudiamos la dependencia del umbral laser (Lth) en función de la concentración de partículas (N) y mostramos que Lth ∝ N-α, donde α es una constante que depende de la concentración de rodamina. Propusimos y usamos una nueva técnica basada en la emisión de LAs para determinar la energía de ligación entre moléculas que forman aglomerados (dímeros). Nuestros resultados tienen excelente concordancia con aquellos obtenidos por otros autores que usaron técnicas más convencionales. Sistemas LAs en solución acuosa dopados con rodamina a 10-3 M, NPs de TiO2 y Dodecil sulfato de sodio (SDS), muestran, por primera vez, que la emisión láser es potencializada porque el SDS favorece la formación de dímeros fluorescentes (J) e inhibe la formación de dímeros no fluorescentes (H).

A emissão de luz tipo laser a partir de meios altamente espalhadores com ganho com realimentação incoerente é a abordagem desta tese. Estes meios são altamente desordenados e divergem do conceito tradicional do laser convencional, pois eles podem emitir luz muito intensa e monocromática sem a necessidade de uma cavidade. Ao longo dessa tese, detalhamos diversos estudos experimentais onde temos usado diversos corantes lasers da família das rodaminas em solução, às soluções temos adicionado nanopartículas de TiO2, tais nanopartículas realizam o papel de meio espalhador. O regime de espalhamento nesse sistema é difusivo pelo que a probabilidade do fóton confinado retornar ao ponto inicial de incidência é pouco provável, por tanto qualquer efeito de interferência das ondas associadas aos fótons podem ser negligenciadas. No capítulo 1 é feita uma apresentação rápida dos conceitos fundamentais sobre lasers e detalhando a física dos lasers de corante, logo falamos sobre o processo de espalhamento múltiplo de fótons. Iniciamos o capítulo 2 fazendo uma revisão histórica do laser aleatório com realimentação incoerente e discutimos alguns mecanismos que podem estar envolvidos no processo de geração de luz com características laser. No capítulo 4 apresentamos resultados de um estudo meticuloso sobre o limiar em lasers aleatórios considerando a influência tanto da densidade de espalhadores como da concentração de corante O capítulo 5 é dedicado ao estudo da influencia da agregação molecular e da emissão bicromática nas propriedades da emissão de um laser aleatório quando a concentração do meio de ganho é relativamente alta. No capítulo 6 apresentamos um novo método baseado na emissão de sistemas laser aleatório para determinar a energia de ligação entre moléculas individuais que se juntaram para formar agregados. Essa agregação sempre acontece entre as de moléculas de corante em solução, formando assim dímeros, trímeros, etc. Em primeira aproximação podemos falar de dimerização que é a formação de unicamente dímeros no processo global da agregação. Para descrever teoricamente essa nova técnica, utilizamos um modelo excitônico baseado na teoria quântica que explica como devido á dimerização a banda de absorção do monômero se desdobra em duas novas bandas: uma a altas energias (banda H) e outra a baixas energias (banda J). Os nossos resultados concordam muito bem com aqueles obtidos através de técnicas de absorção que são um tanto mais complicadas de se realizar experimentalmente. Usando nossa técnica determinamos a energia de ligação entre dímeros formados em diversos tipos de corantes da família das rodaminas. Finalmente, no capítulo 7 mostramos que possível se obter um laser aleatório com alta eficiência a partir de soluções aquosas contendo rodamina 6G. Nós adicionamos Dodecil Sulfato de Sódio (SDS, sigla em inglês), um surfactante aniônico, a uma solução de rodamina 6G (catiônica). Ambos os componentes foram preparados em diferentes concentrações. A ação do SDS sobre a rodamina 6G é inibir a agregação molecular e reorientar as moléculas agregadas remanescentes na solução a fim de formar agregados fluorescentes. Mostramos também que a eficiência deste tipo de sistemas atinge seu máximo para concentrações pouco acima da concentração micelar critica do SDS.