In operando study of lithium batteries by coupling X-ray photoelectron spectroscopy and impedance spectroscopy

Abstract

En el contexto actual de los sistemas de almacenamiento de energía, y en especial las baterías, es de vital importancia la comprensión de los procesos interfaciales que conducen a la degradación de la interface entre el litio metálico y el electrolito, produciendo la caída del rendimiento coulómbico y promoviendo el crecimiento de dendritas. En este trabajo se han seleccionado dos líquidos iónicos compuestos por los aniones TFSI⁻ y FSI⁻ asociados con el catión imidazolium C₁C₆Im⁺ en presencia de la sal LiTFSI, para estudiar su reactividad frente al litio metálico. El estudio de referencia ex-situ, llevado a cabo en celdas simétricas electroquímicas litio/litio mediante acoplamiento de técnicas impedancia/XPS han permitido entender los diferentes mecanismos de formación de la interface sólido electrolito (SEI) en función de la naturaleza de los aniones y la modificación del catión y la presencia de aditivos VC y FEC. Además, se han identificado dos diferentes regímenes de crecimiento de dendritas en función de la corriente aplicada a las celdas. Este estudio ex-situ ha permitido establecer un proceso riguroso en la implementación del nuevo protocolo operando XPS que allanará el camino para una mejor comprensión de los cambios en la estructura química de la SI en tiempo real.