Estructura electrónica del grafeno con adsorbatos de flúor: efectos del orden de fluoración y dopaje electrónico

Abstract

Se estudió la estructura electrónica del grafeno con adsorbatos de flúor en diferentes concentraciones, usando cálculos de primeros principios y analizando estos con modelos de campo medio o modelos sin interacciones. Este estudio se divide en dos partes. En la primera parte se estudió al canal de grafeno en medio de grafeno totalmente fluorado, con el fin de determinar las similitudes y las diferencias entre los canales de grafeno y las nano cintas de grafeno zigzag, dado que la estructura cristalina de estos es similar. Los resultados muestran que las propiedades del canal de grafeno dependen del grado de fluoración de sus bordes zigzag, siendo semiconductor y antiferromagnético cuando los bordes están fluorados al 100 %, y siendo semiconductor o metálico —según el ancho del canal— y ferromagnético cuando uno de sus bordes está fluorado al 50 %. Sus estados cercanos al nivel de Fermi concentran casi todo su peso en el canal de grafeno, penetrando de forma evanescente las regiones de grafeno totalmente fluorado. Esta estructura electrónica se ajustó con el modelo de Hubbard, mostrando que sus propiedades dependen de sus estados de borde, los cuales son similares a los estados de borde de las cintas de grafeno zigzag o Klein; aunque estos son menos localizados que los de las cintas de grafeno zigzag. En la segunda parte se estudió el enlace y la barrera de difusión del flúor sobre el grafeno, en concentraciones diluidas de flúor para diferentes dopajes electrónicos. El enlace del flúor es covalente en el caso neutro, y este se incrementa con la reducción del dopaje electrónico, lo que incrementa la barrera de difusión del flúor. Por otra parte, en altos dopajes electrónicos, el exceso de carga electrónica se concentra sobre el fluor reduciendo su enlace con el grafeno, llegando este a ser del tipo carga-imagen lo que disminuye su barrera de difusión. Por otra parte, los estados con peso en el flúor se acercan más al nivel de Fermi cuando mayor es el dopaje electrónico, y esto incrementa el acoplamiento espín órbita (SOC) del sistema mucho más que las deformaciones estructurales del grafeno, dado que el SOC del flúor induce un SOC efectivo entre los portadores del grafeno. Los resultados indican que la difusión del flúor puede incrementarse en temperaturas y dopajes electrónicos alcanzables experimentalmente, y que la relajación de espín puede controlarse con el dopaje electrónico, en altas o bajas concentraciones de flúor sobre el grafeno.